南京理工大学研究生，南京理工大学研究生院
日前，南京理工大学陈光院士团队唐国栋教授联合亚琛工业大学德国科学院院士Matthias Wuttig教授、余愿博士，曲阜师范大学张永胜教授研究团队在国际著名期刊《Advanced Functional Materials》上发表了题为《Improved Solubility in Metavalently Bonded Solid Leads to Band Alignment, Ultralow Thermal Conductivity, and High Thermoelectric Performance in SnTe》的研究论文。南京理工大学为论文第一通讯单位，课题组博士生刘宇齐为第一作者，唐国栋教授、Matthias Wuttig院士、余愿博士、和张永胜教授为论文共同通讯作者。其他合作者包括安徽大学葛炳辉教授、南京工业大学刘庆丰教授。
热电转换技术是一种基于塞贝克效应和帕尔贴效应实现热能和电能直接相互转换的新型清洁能源技术，用热电材料制成的温差发电装置和制冷装置具有无需传动部件、运行安静、尺寸小、无污染等诸多突出优点，在温差发电和便携式制冷等领域有重大应用价值。随着能源问题日益突出以及“碳达峰”、“碳中和”目标的确立，研究和开发清洁能源已成为全球科学研究的重点领域。中温热电材料使用温度处于工业废热范围，采用热电转换技术回收工业废热发电，将产生巨大的经济和社会效益。
碲化铅热电材料由于其优异的性能在军事和航空航天领域得到广泛应用，但其较差的机械性能以及铅的毒性严重限制了其规模化商业应用。作为PbTe的无铅类似物，SnTe具有元素无毒、机械性能稳定、低成本等突出优点，有望替代碲化铅，是极具发展前景的一类环境友好型中温热电材料。由于高本征Sn空位，SnTe材料中空穴载流子浓度极高（~1021 cm-3），而且在轻价带（L）和重价带（Σ）之间有较大的能量差（300 K时为~0.35 eV），使其具有低塞贝克系数和较小的功率因子，其较低的Sn原子质量使其具有相对较高的晶格热导率，从而导致其热电性能不是很好，限制了SnTe热电材料的规模应用。化学掺杂通常被用于调控热电材料的载流子浓度和能带结构，然而，其调控效果受限于掺杂元素较低固溶度。
针对以上问题，该团队提出通过具有相同Metavalent Bonding（MVB）化学键化合物复合能大幅提升掺杂元素在基体中的固溶度（图1）。大幅提升了SnTe材料热电性能。鉴于Ag在SnTe中固溶度极低（0.5%），创新性地提出了通过具有相同MVB化学键SnTe的AgSbTe2化合物复合，大幅提升了Ag元素在SnTe的固溶度，三维原子探针测试结果表明，通过在SnTe中复合AgSbTe2，可使Ag的固溶度由0.5%提升至7%。高Ag固溶度使得能带调控效果显著增强，高含量Ag进入Sn晶格进一步减少了SnTe轻重价带能量差至接近于零，导致了能带对齐效应，实现较大温区内塞贝克系数和功率因子的全面提升。同时，Ag固溶度的大幅提升使得点缺陷散射明显增强，点缺陷散射协同晶格应变形成声子散射中心调控SnTe的声子输运过程，使晶格热导率在873 K下降到0.3W m-1 K-1，达到理论计算的SnTe材料非晶极限值。该创新研究策略将SnTe材料的最高热电优值提升至高达1.8，并显著提升了其宽温域热电性能，其全温区平均热电优值达到1.0的记录值（图2），宽温域热电性能的提升有效提高了材料热电转换效率。该研究成果不仅为新型高性能热电材料的设计和性能优化提供了新思路，而且这一提升掺杂元素固溶度的新方法有望为不同类型材料设计提供了重要参考价值。
图1. 相同MVB化学键化合物复合大幅提升掺杂元素在基体中的固溶度
图2. 相同MVB键化合物复合提升固溶度显著优化了SnTe的宽温域热电
唐国栋教授主要从事热电转换能源材料与器件等方面的研究。先后主持各类科研项目20余项，其中国家自然科学基金3项，省部级项目5项，主要参与（排名第二）国防科技创新特区重点项目一项，合著教材3部。迄今在J. Am. Chem. Soc.，Adv. Funct. Mater.，ACS Nano，Nano Energy等国际著名学术刊物上发表论文80余篇，21篇影响因子大于10，其中包括J. Am. Chem. Soc（IF=16.38）2篇，Adv. Funct. Mater. (IF=19.924) 1篇，ACS Nano(IF=18.02) 2篇，Nano Energy（IF=19.069）4篇，Chem. Eng. J.（IF=16.74）1篇, J. Mater. Chem. A（IF=14）4篇，SCI他引3000余次，单篇最高他引178次，一篇通讯作者论文入选ESI高被引论文。在国际国内会议上作特邀学术报告15次。入选江苏省青蓝工程中青年学术带头人，江苏省六大人才高峰高层次人才计划,江苏省“双创博士”人才计划。
上述工作得到了国家自然科学基金面上项目(52071182)，江苏省青蓝工程中青年学术带头人，中央高校基本科研专项资金 (30921011107) 等项目的支持。
( 文章链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202209980）
文章来源：
https://zs.njust.edu.cn/9f/de/c3558a303070/page.htm
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