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无序锂枝晶的生长和锂与电解液的不良反应阻碍了锂金属电池的实际应用。本文设计了一种由硝基功能化共价有机骨架(NO2-COF)构建的人工固体电解质界面(ASEI)来调节Li+沉积和稳定Li阳极。强吸电子硝基可以通过供体-受体(D-A)效应聚集连接单体周围的电子，从而调节共价有机骨架(COF)的电子结构，构建特定的阳离子导向通道。在这种高选择性的Li+运输通道和调节的表面电荷下，实现了Li+的均匀沉积和Li枝晶的抑制。此外，在充放电过程中，硝基还可以还原为NO2−，并与Li进一步反应生成高离子电导率的Li3N和LiNxOy，有利于Li+的迁移。因此，与裸锂和TpBD-COF/Li(不含硝基)相比，no2 – cof修饰的对称电池在5 mA cm−2的电流密度下实现了超过6000小时的超长循环寿命。与LiFePO4偶联的全电池稳定循环1000次，容量保持率为91%。因此，利用给体-受体(D-A)效应有效地优化电子结构为提高LMB的性能提供了更好的平台。
图文简介
a-c) TpBD-COF、NO2-COF和单体的LUMO和LUMO。d) TpBD-COF和NO2-COF的静电电位。e) Li在两种不同COFs中的迁移示意图。
a-c) TpBD-COF、NO2-COF和单体的LUMO和LUMO。d) TpBD-COF和NO2-COF的静电电位。e) Li在两种不同COFs中的迁移示意图。
a-c) Bare Li、TpBD-COF/Li和NO2-COF/Li改性电池的Li+转移数。d-f)在电流密度为2 mA cm – 2、5 mA cm – 2和8 mA cm – 2时，锂离子电池的恒流循环。
a-c)电流密度为0.5 mA cm−2和2 mA cm−2时非对称锂铜半电池的库仑效率和锂成核过电位。d)裸锂、TpBD-COF/Li和NO2-COF/Li的速率性能。e) NO2-COF/Li在C率为0.5/ 1/ 2/ 3/ 5时的代表性电压分布图。f,g) Li-LiFeO4在1c和2c下的长期循环稳定性。
论文信息
原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.202300725
通讯作者：云南大学郭洪
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