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具有自旋角动量的光子具有固有的手性,它是非线性光学、量子光学、拓扑光子学和手性等许多现象的基础。固有手性在自然材料中很弱,最近的理论建议旨在通过支持连续介质中束缚态的共振超表面来扩大圆二色性,这大大增强了手性光-物质相互作用。这些富有洞察力的研究诉诸于三维复杂的几何图形,这对于光学频率来说太具有挑战性了。因此,大多数显示强圆二色性的实验尝试都依赖于斜入射或结构各向异性的假/外在手性。

2023年1月18日,新加坡国立大学仇成伟及哈尔滨工业大学(深圳)肖淑敏共同通讯(中国科学技术大学为第一单位)在Nature在线发表题为“Observation of intrinsic chiral bound states in the continuum”的研究论文,该研究报告了真实/内在手性响应与共振超表面的实验实现,其中工程倾斜几何破坏面内和面外对称。

该研究结果标志着在连续统中首次观测到固有手性束缚态,其近单位圆二色度为0.93,可见频率的高质量因子超过2663。总之,该研究的手性超表面可能会在手性光源和探测器、手性传感、电子学和不对称光催化等领域得到广泛应用。

另外,2023年1月11日,中国科学技术大学朱彦武课题组与韩国蔚山国家科学与技术研究院Rodney S. Ruoff课题组合作在Nature杂志在线发表题为“Long-range ordered porous carbons produced from C60”的研究论文,该研究报道了以α-Li3N为催化剂的C60粉末在常压条件下以克量级制备了一种新型碳——长程有序多孔碳(long-range ordered porous carbon, LOPC)。LOPC由连接破碎的C60笼组成,保持长周期,并已通过X射线衍射、拉曼光谱、魔角自旋固态核磁共振光谱、像差校正透射电镜和中子散射进行了表征。基于神经网络的数值模拟表明,LOPC是富勒烯型碳向石墨烯型碳转变过程中产生的亚稳结构。在较低的温度、较短的退火时间或较少的α-Li3N用量下,由于电子从α-Li3N转移到C60,形成了著名的聚合C60晶体。碳K边近边X射线吸收精细结构中LOPC的电子离域程度高于C60(s)。室温下的电导率为1.17 × 10−2S cm−1,在T < 30 K时的导电似乎是由短距离的类金属输结合载流子跳跃引起的。LOPC的制备使得从C60(s)开始的其他晶体碳的发现成为可能。总之,通过模拟,研究发现LOPC是一种亚稳态结构,发生在富勒烯型碳向石墨烯型碳的转变过程中,随着退火温度的升高,LOPC的性质从半导体型向金属型转变。

手性是自然界的一个基本特征,指的是缺乏镜面反射对称性的物体的几何属性。为了评价一个物体的手性,通常采用以圆二色性(circular dichroism,CD)为表现形式的电磁手性,基于物体与不同手性的电磁场之间的微分相互作用。然而,研究发现,具有面外镜对称的平面结构(不被认为是手性的)仍然可以通过引入结构各向异性或斜入射表现出强烈的CD信号。

在这些情况下,CD的振幅不能测量物体的“真手性”或“固有手性”,但它起源于各向异性诱导的极化转换或实验设置的手性构型,这些通常被称为“假手性”或“外在手性”。虽然假手性可以产生与真手性相似的CD信号,但其在手性发射和偏振光探测等一系列重要领域的应用明显受到限制。

除了固有的手性外,提高手性光-物质相互作用强度的另一个关键参数是相关共振的质量(Q)因子。具有大固有手性的高Q共振在手性发射、手性传感和对映体分离等方面具有潜在的应用价值,是人们长期以来所追求但尚未探索的问题。手性超材料和超表面可以产生强烈的手性响应,但由于具有较大的辐射和非辐射损失,它们实现的Q因子仍然很低,通常小于200。

斜摄动诱发固有手性的起源(图源自Nature)

近年来,连续介质中束缚态的物理学已被应用于光子学中,以实现和设计高Q共振。当BIC获得内在手性时,所得到的手性BIC可以在不涉及外在手性的情况下同时产生高Q因子和强CDs。正如之前的理论工作所指出的那样,实现手性BIC的关键是打破结构的所有镜像对称,这阻碍了其实验实现。许多打破面内或面外镜像对称的方法,但剩余的对称面仍然阻止了固有手性BIC的生成。测量到的高Q CD共振不可避免地归因于斜入射或极化转换的假手性。

该研究报告了真实/内在手性响应与共振超表面的实验实现,其中工程倾斜几何破坏面内和面外对称。该研究结果标志着在连续统中首次观测到固有手性束缚态,其近单位圆二色度为0.93,可见频率的高质量因子超过2663。总之,该研究的手性超表面可能会在手性光源和探测器、手性传感、电子学和不对称光催化等领域得到广泛应用。

参考消息:

https://www.nature.com/articles/s41586-022-05467-6

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